Hvit sirkulært polarisert luminescens (WCPL) har brede bruksmuligheter innen solid-state belysning, informasjonslagring, kryptering og anti-forfalskning, optisk sensing og andre felt. I de senere årene har forskning på å realisere hvit sirkulært polarisert fotoluminescens (WCPPL) og hvit sirkulært polarisert elektroluminescens (WCPEL) ved å komplementere spektrene til flere chirale luminescerende materialer gradvis økt. Imidlertid møter denne metoden vanligvis problemer som selvabsorpsjon og vanskeligheter med å kontrollere materialforholdet. Enkeltmolekylære WCPL-strategier kan overvinne disse problemene og forenkle materialforberedelsesprosessen. Imidlertid er det fortsatt en stor utfordring å realisere enkelt-molekyl multi-emisjon WCPL.
Resultatoversikt
Teamet til Chen Chuanfeng og Lu Haiyan fra det kinesiske vitenskapsakademiet designet og syntetiserte et par flere utslippsenantiomerer (R)-DO-PSeZ og (S)-DO-PSeZ. Ved å integrere den selen-induserte konformasjonsdonoren og den kirale karbonylakseptoren i et enkelt molekylært rammeverk, ble hvit sirkulært polarisert luminescens oppnådd. Denne enantiomeren viser emisjon av hvitt lys i både løsning og film, med CIE-koordinater på henholdsvis (0,39, 0,35) og (0,33, 0,34). Fotoluminescenskvanteutbyttet til den dopede filmen er så høyt som 42 %, ledsaget av et speilbilde hvitt sirkulært polarisert fotoluminescenssignal med en ag-verdi på 2,6×10-3. Videre viste denne enantiomeren også WCPEL i organiske lysemitterende dioder (OLED) med CIE-koordinater på (0,29, 0,33) og en maksimal ekstern kvanteeffektivitet (EQEmax) på 3,1%. Dette er det første rapporterte enkeltmolekylære multi-emisjons WCPL-materialet, og det er også den høyeste ytelsen blant OLED-er med hvitt lys basert på enkeltmolekylære organiske materialer med fosforescerende egenskaper. Ved å utnytte Bragg-refleksjonen av dobbeltlags kolesteriske flytende krystaller, oppnådde denne enantiomeren WCPPL og WCPEL med g-verdier på henholdsvis 1,85 og 1,88, de høyeste verdiene som er rapportert til dags dato.
Grafisk og tekstanalyse
1. Molekylær design og syntese
Forskerteamet designet og syntetiserte et par multi-emitterende enantiomerer (R)-DO-PSeZ og (S)-DO-PSeZ ved å integrere en selenindusert konformasjonsdonor og en kiral karbonylakseptor i et enkelt molekylært rammeverk (Figur 1a). Denne enantiomeren viser emisjon av hvitt lys i både løsning og film, med CIE-koordinater på henholdsvis (0,39, 0,35) og (0,33, 0,34).
Figur 1. a) Skjematisk diagram av molekylstrukturen til enantiomerer og amplifikasjonsstrategier for g-verdiene til WCPPL og WCPEL. b) Multi-emisjonsmekanisme for enantiomerer. (Kilde: Angew. Chem. Int. Ed.)
2. Fotofysiske egenskaper Enantiomerene viser flere emisjonsbånd i løsning og tynne filmer, tilsvarende forskjellige konformasjonsisomerer. Gjennom teoretiske beregninger og eksperimentell verifikasjon bekreftet forskerteamet eksistensen av disse konformasjonsisomerene og deres tilsvarende fosforescerende egenskaper.
Figur 2. a) Absorpsjonsspektrum av (S)-DO-PSeZ i kloroform og normaliserte emisjonsspektra av (S)-DO-PSeZ i kloroform og tynn film ved romtemperatur (eksitasjonsbølgelengde: 350 nm). b) Forbigående fotoluminescens-forfallsspekter av (S)-DO-PSeZ i en 5 vekt% dopet film, med toppverdier ved henholdsvis 675 nm, 567 nm og 444 nm. c) CIE-koordinater til (S)-DO-PSeZ i løsning og dopet film. d) Enkeltkrystallstruktur av DO-PSeZ-B. e) Emisjonsspektrum av DO-PSeZ-B ved romtemperatur under 350 nm eksitasjon; innfelt: fotografi av DO-PSeZ-B. f) Forbigående fotoluminescens-nedbrytningsspektrum for DO-PSeZ-B. g) Enkeltkrystallstruktur av DO-PSeZ-Y. h) Emisjonsspektrum av DO-PSeZ-Y ved romtemperatur under 350 nm eksitasjon; innfelt: fotografi av DO-PSeZ-Y. i) Forbigående fotoluminescens-nedbrytningsspektrum for DO-PSeZ-Y. (Kilde: Angew. Chem. Int. Ed.)
3. Sirkulært polarisert luminescensegenskaper Enantiomeren viser et høyt fotoluminescenskvanteutbytte (42%) og et speilpolarisert fotoluminescenssignal (g-verdi 2,6 × 10⁻³) i den tynne filmen. G-verdien til WCPPL økes ytterligere til 1,85 ved Bragg-refleksjon fra tolags kolesterisk flytende krystall, den høyeste verdien som er rapportert til dags dato.
Figur 3. a) Sirkulær dikroisme (CD) spektrum av (R)-/(S)-DO-PSeZ i fortynnet toluenløsning ved romtemperatur. b) Sirkulært polarisert emisjonsspektrum (CPL) av (R)-/(S)-DO-PSeZ i en 5 vekt% PPT-dopet film ved romtemperatur. c) CPL-spektrum av en trelagsstruktur sammensatt av 5 % (rac)-DO-PSeZ-(RFSY/RFSB) og 5 % (rac)-DO-PSeZ-(RFRY/RFRB) ved romtemperatur. (Kilde: Angew. Chem. Int. Ed.)
4. Elektroluminescensytelse Enantiomeren viser hvitt-lys sirkulært polarisert elektroluminescens i OLED-er med CIE-koordinater på (0,29, 0,33) og en maksimal ekstern kvanteeffektivitet på 3,1 %. Forskerteamet forbedret WCPEL g-verdien ytterligere til 1,88 gjennom Bragg-refleksjon av tolags kolesterisk flytende krystall, og satte en ny rekord for den høyeste verdien rapportert til dags dato.
Figur 4. a) Energifordeling av den hvite OLED-enheten. b) EKE-luminansegenskaper for enheter W2 og W3. c) Elektroluminescensspektra (EL) for enhetene W2 og W3. d) CIE-koordinater for enheter W1, W2 og W3. e) Sirkulært polarisert elektroluminescens (CPEL) spektra og gEL versus bølgelengdekurver for enhetene WR3 og WS3. f) CPEL-spektra og gEL versus bølgelengdekurver av trelagsstrukturen sammensatt av W3-(RFSY/RFSB) og W3-(RFRY/RFRB). (Kilde: Angew. Chem. Int. Ed.)
Sammendrag
Teamet til Chen Chuanfeng og Lü Haiyan fra det kinesiske vitenskapsakademiet designet og syntetiserte med suksess et par multi-emisjonsenantiomerer (R)-DO-PSeZ og (S)-DO-PSeZ ved organisk å kombinere seleninduserte konformasjonsisomerdonorer og kirale karbonylakseptorer til et enkelt molekylært rammeverk. Enantiomeren ble funnet å vise emisjon av hvitt lys i både løsning og tynn film, og viser høyt fotoluminescens kvanteutbytte og speilpolariserte emisjonssignaler. Ytterligere forskning viste at enantiomeren også viser hvitt-lys sirkulært polariserte elektroluminescensegenskaper i OLED-er. Denne forskningen gir en effektiv strategi for design og konstruksjon av enkeltmolekylære multi-emisjonsmaterialer, og tilbyr også et nytt perspektiv for utvikling av høyytelses WCPL.
Papirinformasjon
Høyytelses hvit sirkulært polarisert fotoluminescens og elektroluminescens fra multi-emisjonsenantiomerer
Pei Zhao, Wei-Chen Guo, Hai-Yan Lu og Chuan-Feng Chen
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202424918 Merknad om opphavsrett: Denne artikkelen er skrevet ut på nytt fra CBG Information. Medier eller enkeltpersoner som ikke ønsker å bli trykt på nytt kan kontakte oss og vi sletter det umiddelbart.
